Entre las especies más representativas destaca la presencia del buho negro, que en las últimas temporadas ha nidificado en estos parajes, tratándose de uno de los escasos enclaves donde nidifica la especie en la provincia de Badajoz.
Otras especies de aves frecuentes en la zona son la cigüeña negra (2 parejas), alimoche (1 pareja), águila real (5 parejas), águila perdicera (5 parejas), búho real (5 parejas) y chova piquirroja. De nuevo, los cantiles rocosos y la seguridad de la densa vegetación de las laderas, son la clave de la presencia de numerosas especies rupícolas amenazadas.
El carácter forestal de la sierra, incluso con repoblaciones de pinar, favorece la presencia de otras rapaces como el azor o el gavilán. Las palomas torcaces en invierno, llegan a superar los 2000 ejemplares en algunos dormideros de la sierra y en las dehesas cercanas también existe un pequeño núcleo invernante de grullas.
Grandes áreas de la sierra están incluidas en cotos de caza mayor y son abundantes el ciervo y el jabalí en las manchas de monte.
La ausencia de roquedos de importancia limita en gran medida la nidificación de algunas aves rupícolas, pero sin embargo las rapaces forestales están bien representadas, siendo frecuentes águila calzada, águila culebrera, milano negro, milano real, gavilán y elanio azul. El buitre negro y el buitre leonado, aunque no son nidificantes, acuden a las dehesas en busca de alimento procedentes de las colonias cercanas de Sierra de San Pedro.
En los cultivos de cereal situados en las inmediaciones del Parque, es posible observar aves esteparias como avutarda, sisón y aguilucho cenizo.
Las calmadas aguas de los embalses y charcas adquieren especial importancia en invierno, siendo utilizados por cormorán, ánade real, pato cuchara, ánade friso, cerceta común, zampullín chico, somormujo lavanco, garza real y gaviota reidora.
En dehesas próximas a cortijos, las encinas están coronadas por numerosos nidos de cigüeña blanca, formando colonias donde se concentran numerosas parejas.
El jarabugo, pez endémico de la cuenca del Guadiana, es frecuente en el Río Aljucén, lugar donde fue descubierto para la Ciencia en 1866. Actualmente se encuentra catalogado en peligro de extinción, refugiándose en los tramos de cabecera menos alterados por el hombre. Por ello, la mayor parte del tramo del Río Aljucén que atraviesa el Parque se considera zona de uso restringido. Otras especies presentes en los ríos son la boga, la pardilla, el barbo, la colmilleja y el calandino, todas ellas autóctonas.
Dentro de los anfibios merece especial mención la extraordinaria densidad del sapo partero ibérico, con área de distribución muy restringida a nivel peninsular.
La salamandra, especie generalmente asociada a bosques de montaña, está también presente en los alcornocales más umbrosos de Cornalvo, especialmente en las laderas menos alteradas.
El lince ibérico, que en tiempo campeó por estas sierras y dehesas aprovechando la grandes densidades de conejo, actualmente muy diezmadas por las enfermedades, no ha vuelto a ser observado desde comienzos de los 80.
